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AngewCoCB5超分子配合物作为电化学和光电化学高效超分子水氧化催化剂

2021年07月23日 十堰机械设备网

Angew:Co@CB[5]超分子配合物作为电化学和光电化学高效超分子水氧化催化剂

Co@CB[5]超分子配合物作为电化学和光电化学高效超分子水分解催化剂

First published: October 13 , 2020

第一作者:Fusheng Li, Hao Yang

通讯作者:Licheng Sun*

单位:大连理工大学,瑞典皇家理工学院

研究背景

光电化学(Photoelectrochemical,PEC)驱动水分解是将太阳能转化为氢等可再生燃料的有效策,然而,如何高效的催化水氧化为制氢提供所需的质子被认为是一个关键挑战,也是整个水分解反应的主要障碍之一。

由于许多半导体本身对水氧化反应具有较低的催化活性,因此,人们普遍认为半导体应与水氧化催化剂结合,以实现高效的太阳能驱动水分解反应。

文章简介

近日,大连理工大学Fusheng Li副研究员, 瑞典皇家理工学院Hao Yang博士, Licheng Sun教授等人在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition(影响因子:12.959) 上发表题为“Cobalt@Cucurbit[5]uril Complex as Highly Efficient Supramolecular Catalyst for Electrochemical and Photoelectrochemical Water Splitting”的研究工作中国机械网okmao.com。

该工作通过Co2+阳离子与Cucurbit[5]uril(葫芦[5]脲)自组装制备了主客体配合物(Co@CB[5])。通过溶液浸泡方式将该超分子配合物催化剂吸附到多孔氧化铟锡(ITO)和多孔钒酸铋(BiVO4)半导体电极表面,用于高效的电化学和光电化学水氧化反应。

Angew:Co@CB[5]超分子配合物作为电化学和光电化学高效超分子水氧化催化剂 中国机械网,okmao.com

本文要点

要点一:该工作通过飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS),球差矫正投射电镜(AC-TEM),高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM),表面衰减全反射红外光谱(ATR-FTIR)等表征手段表明主-客体超分子配合物Co@CB[5]可以成功地吸附在多孔氧化铟锡和钒酸铋基底上并具有相当的结构稳定性。

要点二:当超分子配合物Co@CB[5]固定在多孔氧化铟锡(ITO)基底上时,这种超分子催化剂显示出极高的电催化水氧化活性:在pH 9.2硼酸盐缓冲液中,550mV的过电位下Co@CB[5] 超分子催化剂显示出9.9 s-1的转化频率(TOF),优于大部分已经报道非贵金属水氧化体系,且具有良好的稳定性。

要点三:当Co@CB[5]吸附在多孔BiVO4型半导体表面时,Co@CB[5]/BiVO4光阳极在100 mW·cm-2(AM 1.5)的光照下,1.23 V(相对RHE)偏压下的光电流密度可以达到4.8 mA·cm-2,表现出的优异PEC性能可以与基于无机材料催化剂的BiVO4阳极媲美。动力学同位素效应(KIEs),强度调制光电流谱(IMPS)等结果表面Co@CB[5]超分子水氧化催化剂能有效抑制BiVO4半导体表面电荷复合,同时加速电极表面电荷转移。

要点四:Co@CB[5]主客体超分子配合物在电催化和PEC水氧化中表现出优异的性能,为水氧化催化剂的发展开辟了新的思路。

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